《華東理工大學(xué)在生物質(zhì)平臺分子高原子經(jīng)濟性定向轉(zhuǎn)化研究獲新進展》到底具體內(nèi)容是什么？下面由我們自成學(xué)歷信息網(wǎng)小編把收集的內(nèi)容分享給大家：

在化石能源持續(xù)減少和可持續(xù)發(fā)展理念日益深入人心的大背景下，生物質(zhì)資源的高值化轉(zhuǎn)化利用在近年來獲得了格外的關(guān)注。近日，大連理工大學(xué)楊雪晶特聘研究員等在生物甘油基平臺化學(xué)品1,3-二羥基丙酮的自由基氧化路徑調(diào)控及其高原子經(jīng)濟性定向轉(zhuǎn)化研究中取得突破，相關(guān)研究成果以“Dihydroxyacetonevalorizationwithhighatomefficiencyviacontrollingradicaloxidationpathwaysovernaturalmineral-inspiredcatalyst”為題，發(fā)表在NatureCommunications上（DOI:10.1038/s41467-021-27240-5）。生物質(zhì)能源與新材料是面向碳中和與可持續(xù)發(fā)展的重要發(fā)展方向，然而在現(xiàn)有成熟的以化石能源、礦產(chǎn)資源為主體的產(chǎn)業(yè)框架下，生物質(zhì)產(chǎn)業(yè)規(guī)模小、成本高、供應(yīng)和下游消納鏈條不完善、發(fā)展難度大。以生物柴油為例，其下游副產(chǎn)甘油、1,3-二羥基丙酮等不僅影響其產(chǎn)業(yè)發(fā)展、更成為了潛在的環(huán)境污染。另一方面，生物質(zhì)體系提供了眾多新型平臺分子，催生了諸如C-O鍵轉(zhuǎn)化、C-C鍵轉(zhuǎn)化等新的催化科學(xué)問題。

借鑒環(huán)境自凈與污染物控制化學(xué)領(lǐng)域活性氧物種調(diào)控的基礎(chǔ)認知，針對1,3-二羥基丙酮C-C鍵活化及產(chǎn)物選擇性控制的具體問題，研究人員以“師法自然”為體系設(shè)計理念，以“原子經(jīng)濟性”為轉(zhuǎn)化過程追求的核心目標，篩選多種天然礦物和實際礦粉，由此發(fā)掘Fe-Mn的多級賦存形態(tài)對氧化自由基的發(fā)生與調(diào)控至關(guān)重要，并進一步設(shè)計優(yōu)化了MnO2和針鐵礦混合的軟錳礦物理混合針鐵礦復(fù)合催化劑，實現(xiàn)了產(chǎn)物乙醇酸（GA）和甲酸（FA）的高產(chǎn)率協(xié)同制備。該體系的總碳原子利用效率和氧化劑的氧原子利用效率較此前報道的Cu/Al2O3體系（DOI:10.1002/anie.201814050）顯著提升，特別是其氧原子利用效率較目前各類以H2O2為氧化劑的選擇氧化體系高出了1倍以上。另外，在填充床反應(yīng)器連續(xù)10天的活性考評中，整個催化體系也表現(xiàn)出了高度的穩(wěn)定性，展現(xiàn)了優(yōu)異的實際應(yīng)用前景，完善了生物基聚乙醇酸產(chǎn)業(yè)鏈上一環(huán)，也某種意義上提供了雙碳背景下煤基-生物基新材料產(chǎn)業(yè)協(xié)同創(chuàng)新的可行性。在此基礎(chǔ)上，研究團隊利用動力學(xué)實驗、Operando下的EPR和FT-IR表征與18O同位素標記等相結(jié)合，對HO·攻擊DHA分子的行為和此后自由基中間體的歸趨演化路徑進行了詳細的探究。證實了MnO2的引入一方面強化了針鐵礦的Fenton氧化活性，促進了DHA分子的C-C鍵切割和第一產(chǎn)物GA的生成，另一方面通過O2的釋放調(diào)控自由基中間體向高氧原子利用率的羥甲基過氧自由基（HMOO）轉(zhuǎn)化，促進了第二產(chǎn)物FA的生成，并抑制了FA深度氧化。該研究為HO·介導(dǎo)的C-C鍵氧化切割行為的理解和調(diào)控提供了典型的范例，為當(dāng)前“雙碳”目標下生物質(zhì)等原料的高原子經(jīng)濟性轉(zhuǎn)化利用提供了有效的參考。該論文第一單位為化學(xué)工程聯(lián)合國家重點實驗室、工業(yè)廢水無害化與資源化國家工程研究中心，化工學(xué)院博士研究生王金嶺和德國萊布尼茨催化研究所代興超博士為本文共同第一作者，機械與動力工程學(xué)院特聘研究員楊雪晶為論文通訊作者。論文分別得到了我?；W(xué)院劉洪來教授、資源與環(huán)境工程學(xué)院汪華林教授，蘭州化物所石峰研究員、復(fù)旦大學(xué)龔鳴研究員和德國萊布尼茨催化研究所AngelikaBrückner教授的悉心指導(dǎo)。該研究工作得到了國家重點研發(fā)計劃固廢專項、國家自然科學(xué)基金委國際(地區(qū))合作與交流項目、面上項目和重大研究計劃的支持。

來源：華東理工大學(xué)

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